Sau năm 1975, ông tham gia và trở thành một trong những thành viên lãnh đạo của Tổ Chức Người Việt Tự Do, một tổ chức đấu tranh đầu tiên của người Việt tại hải ngoại sau năm 1975.
Năm 1980, Tổ Chức Người Việt Tự Do giải thể và cùng với Lực Lượng Quân Dân thành lập Mặt Trận Quốc Gia Thống Nhất Giải Phóng Việt Nam. Lúc này ông là đại diện Mặt Trận tại Nhật Bản. Năm 1982 ông tham gia vào Đảng Việt Tân.
Năm 1985, ông Lý Thái Hùng được cử sang phục vụ Tổng Vụ Hải Ngoại của Mặt Trận tại Hoa Kỳ với trách vụ Vụ Trưởng Vụ Kiều Vận.
Ông Lý Thái Hùng được bầu vào trách vụ Tổng Bí Thư Đảng Việt Tân từ 2001 và tái tín nhiệm cho ngày hôm nay.
Ngoài trách vụ trong đảng Việt Tân, ông Lý Thái Hùng còn chuyên viết các bài bình luận thời sự Việt Nam và Thế giới trên các diễn đàn.
Năm 2007, ông biên soạn và xuất bản tập biên khảo chính trị "Đông Âu tại Việt Nam". Đây là tập biên khảo mà ông đã dành hơn 10 năm nghiên cứu và biên soạn về sự tan rã của khối cộng sản quốc tế qua những nỗ lực tranh đấu của phong trào dân chủ tại Đông Âu.
Năm 2019, ông biên soạn và xuất bản tập sách Đông Âu - Việt Nam 30 Năm Nhìn Lại nhằm đối chiếu những gì đã xảy ra tại Đông Âu và Viêt Nam trong suốt 30 năm qua.
